华科黄云辉/许恒辉AEM分子调节聚合物电解质助力全固态锂金属电池

截天

聚环氧乙烷(PEO)基聚合物电解质在室温下离子电导率较低，在Li|PEO界面生长锂枝晶阻碍了其进一步应用。其中，PEO聚合物在分子水平上通过铜离子(Cu2+)与PEO和Li盐的配位效应进行调控，在30°C时实现了0.2 mS cm−1的高Li+电导率和0.42的迁移数。此外，铜配位的PEO电解质既不粘性也不吸湿，因为PEO中的亲水氧基被铜离子终止。此外，CuF2添加剂诱导原位形成富F/Li无机层，加速了Li+输运动力学，使Li+在沉积/溶出过程中均匀沉积。因此，Cu2+配位的PEO电解质在30°C时可提供1.5 mA cm−2的高临界电流密度。采用这种铜配位PEO电解质的全固态Li-LiNi0.83Co0.12Mn0.05O2 (NCM83)电池在30°C、0.6 C条件下的容量保持率为71%，循环寿命超过500次。当质量负载增加到创纪录的7 mg cm−2时，Li-NCM83电池在0.1 C和30°C下提供了1.07 mAh cm−2的高面积容量。
图文简介

CuF2与PEO/LiTFSI的相互作用。a)分散在PEO/LiTFSI基质中的铜配位纳米团簇的TEM图像。PEO/LiTFSI和PEO/CuF2电解质在b)≈980 ~ 1170 cm−1和c)≈725 ~ 755 cm−1处的FT-IR光谱。d)不同CuF2含量PEO电解质的FT-IR光谱。e) CuF2粉末和PEO/CuF2膜的Cu 2p XPS谱。f) PEO/LiTFSI和PEO/CuF2电解质的7Li SS-NMR谱。折叠和恢复状态下g) PEO/LiTFSI和h) PEO/CuF2聚合物电解质的光学图像。

聚合物电解质膜的表征。a) PEO/LiTFSI和PEO/CuF2电解质的XRD图谱;b)差示扫描量热谱;c) PEO/LiTFSI和PEO/CuF2电解质的应力-应变曲线。d)在杨氏模量和陶瓷含量方面与其他出版物的性能比较。e) PEO/CuF2拉伸至原始长度600%应变后的照片。f) PEO/LiTFSI和PEO/CuF2电解质的Arrhenius图。g) CuF2含量不同的PEO电解质的σ。h) PEO/LiTFSI和PEO/CuF2电解质的线性扫描伏安图。i) PEO/CuF2膜Li / Li对称电池在30℃下的直流极化谱。

Li / Li对称电池性能及30°C下的超声透射映射。a)−0.25 V ~ 0.25 V范围内线性扫描伏安测试得到的Tafel图和交换电流密度b) 200循环前后电化学阻抗谱变化c)预暴露于环境空气(30°c, 55% RH)中不同时间的PEO/CuF2电解质组装的Li−Li对称电池的长期循环。d)剥离/电镀时间为5 min的对称电池的临界电流密度。Li−Li对称电池在e) 0.1 ~ 0.4 mA cm−2，容量为0.05 ~ 0.2 mAh cm−2,f) 0.1 mA cm−2，容量为0.5 mAh cm−2条件下的恒流循环。g)在面积容量和工作温度方面，与最近报道的锂对称电池的循环性能进行比较。h) Li|PEO/CuF2|Li对称囊细胞在30℃循环100 h前后的超声透射映象。

PEO/CuF2电解液全固态锂金属电池在30℃下的电化学性能a)循环前Li-LFP和Li-NCM83电池的电化学阻抗谱。b) Li-NCM83电池充放电分布图。c)在0.6 c和4.1 v的截止电压下测试Li-NCM83电池的循环性。d)阴极有/没有CuF2的Li-LFP电池的充放电分布。e)在0.3 c时，阴极中添加/不添加CuF2的Li-LFP电池的循环性能。f)在0.1 c时，高负载7 mg cm−2的Li-NCM83电池的充放电特性。g)在0.1 c时，Li-NCM83软包电池的循环性能。h) Li-LFP软包电池循环100次前后的超声透射映射。
论文信息
论文题目：Enabling All-Solid-State Li Metal Batteries Operated at 30 °C by Molecular Regulation of Polymer Electrolyte
通讯作者：黄云辉、许恒辉
通讯单位：华中科技大学
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来源：http://www.yidianzixun.com/article/0lonnsD4
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