《Nature》子刊：材料界面结构和稳定性方面取得新进展！

颜继生

从晶界和异质结到操纵二维材料，固-固界面，在许多技术应用中发挥着关键作用。理解和预测这些复杂系统的特性，是一个持续的和日益重要的挑战。在过去的几十年里，计算机界面模拟变得越来越强大和复杂。然而，理论界面筛选仍然主要基于启发式方法，并强烈偏向于在受约束的周期单元方法中建模的系统。
在此，来自意大利米兰·比可卡大学的Giovanni Di Liberto & 西班牙巴塞罗那大学的Stefan T. Bromley等研究者，提出了一种无约束和普遍适用的非周期筛选方法，基于从周期参考板中提取和对齐圆盘来系统探索材料界面。相关论文以题为“An unconstrained approach to systematic structural and energetic screening of materials interfaces”发表在Nature Communications上。
论文链接：

从青铜时代的合金到先进的陶瓷，技术进步在很大程度上依赖于多晶材料的开发和使用，其性能在很大程度上取决于晶体界面(即晶界)。不同材料之间的界面也是设计异质结构用于一系列现代应用(如太阳能电池、光催化剂、量子点显示器)的关键。在这里，有序界面的形成是通过一个半导体在另一个半导体表面的受控沉积来实现的，这在很大程度上受到外延匹配的限制。最近，二维(2D)材料的自上而下操作创造了一类新的层状异质结构，由于相对较弱的范德华界面相互作用，其外延约束不太明显。由此产生的精心调整这种系统中界面的自由(例如层的相对面内扭转角)，对于开发下一代二维纳米器件非常有前途，并且已经产生了壮观的新现象。尽管界面在现有技术和新兴技术中扮演着重要角色，但它是一种高度复杂的系统，其属性通常难以预测和/或合理化。计算建模在帮助分析和理解界面方面发挥着越来越重要的作用。
最近的方法进展，倾向于侧重于寻找所选界面的详细的低能量原子/电子结构的方法。然而，考虑到两个表面可以相互作用的多种可能方式，有效和准确地筛选可行界面的能量/结构景观是更深入研究的先决条件。机器学习已被用于筛选金属倾斜晶界的结构和能量，但需要事先进行10000个计算示例的训练。在这里，研究者用一种简单、强大和直接的建模方法来解决筛选的挑战，这种方法原则上允许对任意固体表面之间的界面的能量和结构进行快速、不受约束和系统的探索。

研究材料界面的理论方法，通常基于首先找到两个无限重复模型表面的低能对准。历史上，重合点晶格理论(CSLT)和相关的方法，旨在最大化有利的界面原子重叠已广泛用于这一任务。使用基于CSLT的方法，通常可以为开发可能的界面模型提供有用的第一步。然而,这样的启发式几何方法，被批评没有提供一个现实的描述复杂的一系列化学交互界面。对于后者，经常使用采用周期原子和/或电子结构计算的计算模型。例如，基于周期密度泛函理论(DFT)的计算已被证明在提供对某些特定界面的更深入理解方面非常有用。这种方法的缺点是必须定义一个包含界面两端的共同晶体晶胞，这必然会引入界面应变，因为每个表面的面内晶格参数不匹配。只有当细胞诱导应变相对较小(例如